>> Suite du dossier :
         1. Une nouvelle métrologie pour le XXème siècle - Les mesures de la radioactivité
         2. La quête des énergies très faibles - La température au voisinage du zéro absolu
         3. Mesures classiques et quantiques - La physique quantique
         4. Bibliographie

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  Les mesures de la radioactivité

La découverte des rayons X, à la fin du XIXème siècle, fut le point de départ d'une grande activité de recherche autour de l'uranium et de ses radiations. Henri Becquerel, Pierre et Marie Curie, Ernest Rutherford furent les artisans de la radioactivité.

En mars 1896, Henri Becquerel constate que des sels d'uranium présentent la propriété d'émettre, de façon continue et sans atténuation notable, un rayonnement invisible traversant les corps opaques à la lumière et impressionnant les plaques photographiques. Il ignore alors tout de ce rayonnement : la nature (onde ou corpuscule matière), le mécanisme, l'origine de l'énergie mise en jeu... Cependant, une propriété attire son attention et de révèlera prometteuse.

"Parmi les propriétés que j'ai observées en poursuivant l'étude de l'émission de ces radiations que, pour abréger, j'appellerai radiations uraniques, signale Henri Becquerel en novembre 1896, il en est deux qu'il me semble intéressant de signaler aujourd'hui: ce sont la durée de l'émission, et la faculté de communiquer à des gaz la propriété de décharger les corps électrisés ". Cette dernière propriété s'interprète bien maintenant. L'air est isolant, il devient conducteur par ionisation de ses molécules, à la suite des chocs créés par les particules émises par la substance radioactive. Une particule alpha crée ainsi plusieurs dizaines de milliers de paires d'ions par centimètre parcouru dans l'air.

Le phénomène d'ionisation des gaz avait déjà été observé avec des rayons X par le physicien britannique J.J. Thomson. Rappelons que c'est à la suite de la découverte des rayons X, par Wilhelm Röntgen en novembre 1895, qu'Henri Becquerel avait entrepris ses expériences. Il cherchait à vérifier l'hypothèse (erronée) formulée par le mathématicien Henri Poincaré, lequel se demandait "si tous les corps dont la fluorescence est suffisamment intense n'émettent pas, outre les rayons lumineux, des rayons X de Röntgen ".

Si la découverte des rayons X par Röntgen provoqua aussitôt une vive curiosité dans la communauté scientifique, celle des rayons uraniques par Henri Becquerel ne rencontra pas le même engouement. Alors que les revues scientifiques étaient toujours inondées d'articles sur les rayons X, pratiquement rien ne paraissait sur les rayonnements émis par l'uranium, si ce n'est quelques articles de Lord Kelvin et de ses collaborateurs, relatant des expériences sur les phénomènes électriques produits dans les gaz par les rayons X, la lumière ultraviolette et les rayons uraniques.

Henri Becquerel lui-même semble se désintéresser de sa découverte : après sept articles en 1896 et deux début 1897, il faudra attendre mars 1899 pour retrouver une communication de ce dernier sur les rayons uraniques, après l'accélération ou plutôt la réactivation provoquée par de nouveaux chercheurs, de l'étude du phénomène appelé depuis peu radioactivité par Pierre et Marie Curie, dont la contribution est essentielle. Ils créent, dès juillet 1898, les expressions, qui s'imposeront très rapidement, de substances radioactives et de radioactivité. " Nous appellerons radioactives les substances qui émettent des rayons de Becquerel ", précisent-ils. Ils introduisent également le terme activité, grandeur caractérisant la radioactivité.

Surtout, ils élaborent une méthode de mesure de cette activité fondée sur l'ionisation des gaz et un dispositif expérimental, qui seront validés par l'importance des résultats obtenus. Pratiquement en même temps que les Curie à Paris, de l'autre côté de la Manche, à Cambridge, un jeune physicien, Ernest Rutherford, a la même intuition de l'importance " du remarquable rayonnement émis par l'uranium et ses composés, [...] étudié par son découvreur, Becquerel ". Délaissant ses recherches, auprès de J.J. Thomson, sur la conductibilité des gaz ionisés par les rayons de Röntgen, Rutherford entreprend des travaux sur le rayonnement de l'uranium, d'abord au Trinity College de l'université de Cambridge, début 1898, puis à l'université Mc Gill de Montréal où il vient d'être nommé professeur de physique, en septembre de la même année.

Il est intéressant d'observer l'évolution des dispositifs expérimentaux et de comparer les méthodes d'étude et d'analyse des rayons uraniques depuis leur découverte.

Pour Henri Becquerel, la méthode d'investigation fut d'abord photographique puis devint électroscopique avec l'utilisation de l'électroscope à feuilles d'or. L'électroscope est un appareil formé de deux feuilles métalliques très légères, généralement en or, constituant un conducteur unique. Chargées électriquement, les deux feuilles s'écartent sous l'action des forces électrostatiques répulsives. Dans une atmosphère ionisée, l'électroscope se décharge et la vitesse de rapprochement des feuilles donne une indication qualitative de l'ionisation du gaz.

A partir de novembre 1896, Henri Becquerel utilise un dispositif expérimental dont il donne la description. " Un courant de gaz (air ou gaz carbonique) traverse un tube de verre contenant un tampon de coton pour arrêter les poussières, puis un second tube de verre où l'on pouvait enfermer un sel d'uranium. Ce tube débouche près de la boule de l'électroscope à feuilles d'or ", écrit-il. Il conclut en affirmant que les observations réalisées " mettent hors de doute le fait de la décharge des corps électrisés par les gaz ayant été soumis à l'influence des rayons uraniques ". La méthode reste cependant qualitative, Henri Becquerel observe seulement la vitesse plus ou moins grande de décharge de l'électroscope, appareil difficile à étalonner.

Pour Pierre Curie et Ernest Rutherford, seule une méthode quantitative peut convenir, fidèles au précepte de Lord Kelvin, selon lequel: "lorsqu'on ne peut l'exprimer par des nombres, le savoir reste ingrat et peu satisfaisant". Pierre Curie pense immédiatement à l'électromètre à quadrants qu'il connaît pour l'avoir souvent utilisé, notamment lors de ses travaux sur la piézoélectricité, mais surtout pour avoir réalisé lui-même un nouveau modèle : l'électromètre à quadrants apériodique Curie, construit et commercialisé par la Société centrale de produits chimiques. De nombreux électromètres avaient été réalisés dans la seconde moitié du XIXème siècle, dont deux modèles par William Thomson : l'électromètre-balance et l'électromètre à quadrants. Ils permettent de mesurer une différence de potentiel électrostatique entre deux conducteurs, dont l'un est mobile. Les actions électrostatiques, forces ou moments du couple de forces, agissant sur le conducteur mobile sont équilibrées par des actions de pesanteur (électromètre-balance) ou d'élasticité (électromètre à quadrants). Le modèle, utilisé par Pierre et Marie Curie, est constitué d'une plaque métallique appelée aiguille suspendue à un fil de torsion exerçant un couple de rappel proportionnel à l'angle de torsion. Cette plaque peut osciller autour de son axe à l'intérieur d'un boîtier métallique cylindrique divisé en quatre quadrants. Un miroir fixé à l'aiguille, selon le procédé imaginé par le physicien allemand J.C. Poggendorf, permet d'augmenter la précision dans la détermination de l'angle de rotation. Deux améliorations ont été adoptées par Pierre Curie : l'utilisation d'un fil de torsion en quartz permettant d'accroître la sensibilité de l'appareil et la réalisation d'un dispositif d'amortissement afin de réduire le temps d'attente avant l'immobilisation de l'aiguille, dû aux oscillations.

A Montréal, Ernest Rutherford fait aussi le choix de l'électromètre à quadrants, qu'il avait d'ailleurs uti1isé précédemment à Cambridge, lorsqu'il étudiait les rayons X avec J.J. Thomson. " Les propriétés du rayonnement uranique peuvent être examinées par deux méthodes, la première liée à l'action sur une plaque photographique, la seconde à la décharge des corps électrisés ", explique Ernest Rutherford en janvier 1899. Il affirme préférer à la méthode photographique " exigeant des poses très longues, fastidieuses et donnant des résultats peu précis ", la méthode électrique " plus rapide et aux déterminations quantitatives plus rigoureuses ", justifiant son choix par un souci de précision dans la mesure.

Cependant, la méthode employée demeure relative, Rutherford compare des " vitesses de déperdition de l'électromètre, en division de l'échelle par minute ", progrès indéniable par rapport à Henri Becquerel, mais encore insuffisant.

Les recherches de Pierre et de Marie Curie commencent en janvier 1898 par la reproduction des expériences de Becquerel. Mais, alors que les recherches de ce dernier étaient qualitatives et peu précises, celles des Curie inaugurent les premières études quantitatives du phénomène grâce à un dispositif mis au point par Pierre Curie et utilisé dès le 20 janvier. Dans le rapport au congrès international de physique qui se tient à Paris en 1900, Pierre Curie consacre un chapitre, intitulé "Méthode de mesure", à ce dispositif.

"Pour étudier la radioactivité de diverses substances, indique-t-il dans ce rapport, nous employons la méthode électrique. On mesure la conductibilité acquise par l'air sous l'influence de la substance radioactive. Voici l'appareil qui sert à cet effet.

Un condensateur se compose de deux plateaux A et B. La substance active pulvérisée est étalée sur le plateau B; elle rend conducteur l'air entre les plateaux. Pour mesurer cette conductibilité, on porte le plateau B à un potentiel élevé en le reliant à l'un des pôles d'une pile d'un grand nombre d'éléments P dont l'autre pôle est à la terre. Le plateau A étant maintenu au potentiel de la terre par le fil CD, un courant électrique s'établit entre les deux plateaux. Le potentiel du plateau A est indiqué par un électromètre E. Si l'on interrompt en C la communication avec la terre, le plateau A se charge, et cette charge fait dévier l'électromètre. La vitesse de la déviation est proportionnelle à l'intensité du courant et peut servir à la mesurer".

A ce stade de la description, le dispositif est identique à ceux utilisés couramment par la plupart des chercheurs vers 1900, dont William Thomson et Ernest Rutherford. Mais Pierre Curie ne se contente pas de ce dispositif. Il poursuit : "Il est préférable de faire cette mesure en compensant la charge que prend le plateau A de manière à maintenir l'électromètre au zéro. Les charges dont il est question ici sont extrêmement faibles : elles peuvent être compensées au moyen d'un quartz piézo-électrique Q dont une armature est reliée au plateau A et l'autre armature est à la terre. On soumet la lame de quartz à une tension connue produite par des poids placés dans un plateau 'pi' ; cette tension est établie progressivement et a pour effet de dégager progressivement une quantité d ' électricité connue pendant un temps qu'on mesure. L'opération peut être réglée de telle manière qu'il y ait à chaque instant compensation entre la quantité d'électricité qui traverse le condensateur et celle de signe contraire que fournit le quartz."

Cette méthode dite "méthode de zéro ou d'opposition" est fréquemment utilisée en électricité pour déterminer les valeurs de forces électromotrices de générateurs. "On peut ainsi mesurer en valeur absolue la quantité d'électricité qui traverse le condensateur pendant un temps donné, c'est-à-dire l'intensité du courant. La mesure est indépendante de la sensibilité de l'électromètre", souligne Pierre Curie qui précise encore: "C'est le courant de saturation ou courant limite [ obtenu dans des conditions précises] qui a été pris comme mesure de la radioactivité dans nos recherches".

"On arrive très facilement à ce résultat, tient-il encore à ajouter en note, en soutenant le poids à la main et en ne le laissant peser que progressivement sur le plateau 'pi', de manière à maintenir l'image de l'électromètre au zéro. Avec un peu d'habitude, on prend très exactement le tour de main nécessaire pour réussir cette opération". Ce "tour de main" bien maîtrisé par Pierre Curie qui utilise, avec son frère Jacques, cet appareil depuis déjà plus de vingt ans, n'était sans doute pas si facile à acquérir, du moins si l'on en croit les demandes de renseignements et les tâtonnements des premiers utilisateurs. On retrouve les difficultés souvent rencontrées lors de tentatives de reproduction de certaines expériences "historiques" , utilisant le dispositif expérimental certes très ingénieux mais souvent très complexe mis au point par leur auteur, par exemple la balance construite par Coulomb, vers 1787, pour établir la loi de l'électrostatique qui porte son nom ou le dispositif imaginé par Millikan, en 1913, pour déterminer la charge de l'électron.

Avec le dispositif élaboré par Pierre Curie, la mesure devient absolue: ce sont des intensités qu'il détermine (intensités très faibles, de l'ordre de 10^-11 A). "On a ainsi non seulement une indication mais un nombre qui rend compte de la richesse du produit en substance active", tient-il à préciser.

L'importance de la mesure affirmée avec insistance par les physiciens en cette fin du ~ siècle, notamment par Pierre Curie ainsi que les perfectionnements apportés aux appareils de mesure et l'amélioration de leurs performances et de leur précision annoncent une nouvelle métrologie qui caractérisera le XXème siècle. Dans son Essai sur la connaissance approchée, Gaston Bachelard, rendant compte de cette évolution, écrit: "le problème de la mesure sous-tend en quelque sorte dans son développement l'histoire entière de la science. La précision des mesures suffit à caractériser les méthodes scientifiques d'un temps. Une conquête dans la minutie déclasse irrémédiablement les connaissances expérimentales d'une époque" .

Henri Becquerel ayant montré que l'émission continue d'un rayonnement invisible est une propriété de l'uranium, Pierre et Marie Curie se demandent si de tous les éléments connus (environ 80 à l'époque) l'uranium est le seul à posséder cette propriété. Ils décident donc de chercher si "des corps autres que les composés d'uranium sont susceptibles de rendre l'air conducteur de l'électricité". Durant tout le mois de février 1898, ils examinent un grand nombre de substances: "métaux, sels, oxydes et minéraux", entreprenant une recherche méthodique, systématique, caractéristique de la démarche scientifique de Pierre Curie et déjà mise en œuvre par ce dernier lors de ses travaux sur les cristaux pyroélectriques et sur les corps magnétiques.

Le 24 février, ils remarquent qu'un sel de thorium émet des rayons analogues aux rayons uraniques. Etendant leur étude, Pierre et Marie Curie constatent qu'à l'instar des sels d'uranium, les composés du thorium se révèlent tous très "actifs". II convient de signaler que, lorsqu'ils publient leurs résultats, ils ignorent qu'ils viennent d'être devancés. En effet à la même époque, en Allemagne, G.-G. Schmidt effectue des recherches similaires. Le 4 février 1898, il communique à la Société de physique de Berlin les résultats de ses travaux: le thorium et ses composés émettent des radiations analogues aux rayons uraniques. Il précise également la méthode utilisée : "Un plateau de fer bien isolé communique avec un électromètre de Hallwachs. Au-dessus se trouve une toile métallique chargée à 500 V. On observe ta vitesse de charge de l'électromètre".

Remarquant l'activité anormalement élevée de certains minerais d'uranium, dont la pechblende, Pierre et Marie Curie découvrent deux nouveaux éléments beaucoup plus actifs que l'uranium: le polonium, substance radioactive analogue au bismuth par ses propriétés chimiques et le radium voisin du baryum. En utilisant la méthode physico-chimique mise au point, André Debierne découvre un nouvel élément radioactif: l'actinium.

Fin 1899, simultanément et indépendamment, les Curie et Ernest Rutherford observent que les substances radioactives qu'ils utilisent, respectivement du radium et du thorium, présentent un phénomène autre que le rayonnement direct. Elles rendent radioactifs l'air et tout corps placé dans leur voisinage, même après éloignement des sources radioactives initiales. Ce phénomène, appelé radioactivité induite par Pierre et Marie Curie, sera, après quelques controverses, interprété correctement par Rutherford et Soddy. En plus des rayons analogues aux rayons uraniques, (en l'occurrence des particules alpha), les composés du radium et du thorium émettent une émanation. Il s'agit de gaz, eux-mêmes radioactifs, respectivement le radon et le thoron. Ces gaz se désintègrent à leur tour en émettant des particules alpha et bêta en donnant une substance solide également radioactive appelée dépôt actif.

Poursuivant l'étude de la radioactivité induite, Pierre Curie et Ernest Rutherford examinent la manière dont disparaît la radioactivité lorsque l'on a supprimé l'action du radium ou du thorium; ils constatent que cette activité décroît suivant une loi d'allure exponentielle. "La loi de désactivation d'une enceinte fermée renfermant des gaz activés [l'émanation du radium ou radon] est remarquablement simple, affirme Pierre Curie dans un article publié le 17 novembre 1902. L' intensité du rayonnement I est exprimée en fonction du temps t par une loi exponentielle:

I = Io exp -(t/thêta)

Io étant l'intensité initiale et thêta une certaine constante qui représente un temps". La grandeur thêta est maintenant appelée durée de vie ou vie moyenne et est l'inverse de la constante radioactive I, caractéristique d'un noyau radioactif.

Après avoir effectué des expériences dans des conditions différentes de température, de pression, de sources utilisées, il constate que "l'intensité du rayonnement baisse de moitié en 3 jours, 23 heures et 42 minutes, soit sensiblement 4 jours". La durée ainsi mesurée est appelée maintenant période ou demi-vie, durée au bout de laquelle un ensemble quelconque de noyaux radioactifs d'une espèce donnée est réduit de moitié par désintégration.

L'utilisation de plus en plus fréquente de sources radioactives en médecine (radiothérapie...) et dans l'industrie (contrôle non destructif par radiométrie...), et le développement de l'énergie nucléaire nécessitent une connaissance précise des caractéristiques des substances radioactives rencontrées. Après la mise en œuvre des premiers dispositifs de mesure utilisés en recherche, des appareils à usage industriel vont apparaître. Leur fonctionnement repose essentiellement sur les deux propriétés du rayonnement initialement remarquées et utilisées par Henri Becquerel: l'ionisation des gaz et l'effet photochimique. Les chambres d'ionisation, les compteurs Geiger-Müller, les compteurs proportionnels relèvent de la première méthode: ce sont des détecteurs à ionisation dans les gaz. L'exploitation de la seconde méthode a conduit aux détecteurs à scintillations, dont le spinthariscope de William Crookes, réalisé en 1903, peut être considéré comme le prototype. Sous l'impact du rayonnement radioactif, un matériau (initialement du sulfure de zinc) émet des photons. Lesquels sont reçus par la cathode d'un photomultiplicateur qui amplifie le signal et délivre un courant proportionnel à l'énergie et au nombre de particules détectées, permettant enfin une mesure.

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>> Activité : définition et unités

Définition

L'activité d'un échantillon d'une substance radioactive est le nombre de désintégrations qui s'y produisent par unité de temps. Cette définition ne fait pas intervenir la nature de la désintégration.

Unités

Un becquerel (Bq) correspond à une désintégration par seconde.

Un curie (Ci) correspond à 3,7 10^10 désintégrations par seconde. Cette unité a été définie à partir de l'activité du radium 226-88Ra: un curie est l'activité d'un gramme de radium. Le rôle du radium dans la mise en place du système d'unités liées à la radioactivité est primordial. Il sera utilisé pour la réalisation du premier "étalon" de la radioactivité. Il s'agit d'une ampoule de verre contenant une masse de 21, 99 mg de chlorure de radium très pur, préparé en 1911 par Marie Curie. La période de ce radium est 1622 ans.

Un rutherford (Ru) correspond à 106 désintégrations par seconde (unité très peu utilisée).

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